隨心所欲地繼續冒險的小智與皮卡丘，一路上遇到各種野生的寶可夢並與其接觸，在某個森林裡遇到了一隻受傷的寶可夢，結果竟然是傳說寶可夢-拉帝亞斯！這時火箭隊看到之後密謀想要把拉帝亞斯給搶走，到底小智是否能成功保護拉帝亞斯？
持續旅行的小智與皮卡丘到了海邊，在那邊遇見了野生的鐵臂槍蝦並嘗試收服，但在那邊等著的是過去旅行的夥伴小霞。小智與小霞各自互不相讓的說「鐵臂槍蝦是我要收服的」，因而決定以釣魚來決勝負。
小智和皮卡丘與一起旅行過的夥伴小剛與天桐再次相會。只是小剛才陷入失戀的沮喪之中。這時不知道為何突然出現野生的布莉姆溫把小剛給帶走了。小智、小霞與天桐能把小剛帶回來嗎！？
持續旅途的小智和皮卡丘一行人為了要觀看世界最稀有的「攀瀑的鯉魚王」而來到一座山。在那裡他們遇到了一隻凍原熊，這隻凍原熊用強大的冰凍力量讓四周的所有一切都結凍，這讓小智看得非常興奮。然而，這隻凍原熊看起來似乎有什麼困擾？
抵達城市的小智與皮卡丘一行人，看了一下人群，發現是曾經與他們一起旅行的傑尼龜和率領著傑尼龜消防隊的表演。 傑尼龜消防隊現在是一個受眾人喜愛的人氣團隊，小智一行人也在觀摩著表演。另一方面，火箭隊竟然成為了傑尼龜消防隊的經紀人到底有何企圖...！？
第6集--然後，我們望著同個月亮！
在旅途中，小智一行人在舒適的大自然中睡覺的時候，遭到火箭隊的偷襲。雖然最終擊退了火箭隊，但是皮卡丘也跟著火箭隊飛往天空的另一頭。彼此分離的小智和皮卡丘，為了與對方會合而互相尋找對方。即使分開依然心心相連的他們，是否能再次相遇？！
第7集--乘著拉普拉斯♪
小智和皮卡丘與過去一起旅行過的拉普拉斯重逢，但拉普拉斯似乎需要小智協助……拉普拉斯帶著眾人來到一座島上。在那裡，有一隻吼吼鯨卡在洞裡動彈不得！小智一行人想盡辦法要把吼吼鯨從洞裡救出來。他們究竟是否能將其順利救出來呢？
第8集--詛咒娃娃所找尋之物！
小智與皮卡丘一行人來到某個小鎮，最近鎮上許多住戶都發生了奇怪的現象。為了解決這起事件，小智一行人來到案發現場尋找線索。在那裡他們目擊到一隻詛咒娃娃。詛咒娃娃闖入各家各戶拿走許多東西，究竟有什麼目的？
第9集--逆襲的火箭隊！
火箭隊總部派來的信使鳥飛到了武藏、小次郎、喵喵和果然翁身邊。信使鳥這次送來的是火箭隊以前在各地收服的寶可夢們！和思念已久的同伴們重逢，火箭隊非常開心。因此，他們決定動用所有寶可夢的力量，執行捕捉皮卡丘的最終作戰！
第10集--小智與拉帝歐斯！
拉帝亞斯終於再次在小智和皮卡丘面前現身，利用「夢境轉映」讓小智他們看到襲擊拉帝歐斯的寶可夢獵人。為了拯救拉帝歐斯，與拉帝亞斯一起前往的小智和皮卡丘，究竟能否救出拉帝歐斯呢？
第11集--彩虹與寶可夢大師！
「你現在已經成為冠軍，離寶可夢大師這個目標又接近了多少呢？」回到真新鎮的小智，久違地遇到小茂後，小茂向他提出了這一問題。自從和皮卡丘一起出發旅行的那天開始就一直以成為寶可夢大師為目標的小智，是否能得出這一問題的答案呢？